近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究中心研究員高敦峰和汪國雄、中國科學院院士包信和等,在一氧化碳(CO)電催化轉(zhuǎn)化方面取得進展。該成果實現(xiàn)了高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性CO電解制多碳(C2+)燃料和化學品。
利用煤、天然氣和生物質(zhì)衍生的CO合成乙烯等高值燃料和化學品是重要的非石油路線。費托合成等傳統(tǒng)的CO熱催化轉(zhuǎn)化路線需要通過水氣變換反應提高H2/CO比例,但排放出大量CO2。此外,合成氣轉(zhuǎn)化反應通常有20%至50%的CO轉(zhuǎn)化為CO2和甲烷,增加了碳排放。因此,亟需發(fā)展更加綠色、可持續(xù)的CO催化轉(zhuǎn)化新路線。
可再生能源驅(qū)動的電催化過程以水作為氫源,可在溫和條件下實現(xiàn)CO電解轉(zhuǎn)化,并利用還原電極電勢條件在根本上阻止了CO分子向CO2轉(zhuǎn)化的副反應路徑。該團隊利用具有高密度晶界的銅催化劑和堿性膜電極電解器/電堆,實現(xiàn)了高效CO電解制C2+產(chǎn)物。在總電流密度為5A/cm2時,C2+產(chǎn)物法拉第效率達到87%且無CO2和甲烷等C1產(chǎn)物生成,C2+產(chǎn)物收率達到85%。該過程電解性能高,與熱催化合成氣轉(zhuǎn)化相比具有更高的CO轉(zhuǎn)化速率和C2+收率。工況拉曼光譜和密度泛函理論計算結(jié)果表明,銅納米顆粒催化劑上的豐富晶界位點促進了碳-碳偶聯(lián)。進一步,該團隊組裝了5節(jié)100cm2的堿性膜電堆,其電解功率最高達到5.8kW。在總電流為400A時,C2+生成速率為118.9mmol/min,乙烯生成速率達到1.2L/min。該研究表明CO電解是CO催化轉(zhuǎn)化制高值C2+燃料和化學品的實用路線。
相關研究成果以CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers為題,發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、遼寧省“興遼英才”計劃、大連化物所創(chuàng)新基金等的支持。